Surgida no final de 1967, com a expulsão de Carlos Marighela do PCB, após sua participação na conferência da OLAS, em Havana. Tinha a proposta de uma ação objetiva e imediata contra a ditadura. Em outras palavras defendia a
luta armada e a guerrilha como instrumento de ação política. Marighela, inclusive foi o autor do "Mini-manual do Guerrilheiro Urbano", que rodou o mundo com instruções sobre como desenvolver a luta armada urbana. A dissidência formada ao redor dele denominou-se Agrupamento Comunista de São Paulo, enquanto arregimentava mais
militantes que saíam do Partidão. Só em 1968 passou a se chamar ALN, como expressão da proposta de libertação
nacional de seu líder e ideólogo. Em 1967 iniciou ações para sua estruturação, como assaltos a bancos, expropriações de carros pagadores e outras. Em seus melhores momentos, tinha nos estudantes a maioria de seus militantes, que foram a linha de frente da organização. Dos quatro seqüestros realizados no País, participou de dois. O primeiro, junto com o MR-8, foi o do embaixador norte americano Charles Burke Elbrick, em setembro de 1969, que conseguiu a libertação de 15
presos políticos. O outro foi o do embaixador alemão Ehrefried Von Holleben, que libertou 40 presos políticos e como o primeiro teve grande destaque na imprensa, divulgando a sigla da organização e a idéia da luta armada. Após os seqüestros, a ALN já era vista como um grupo de força e cada vez com mais simpatizantes, o que obrigou o Estado a fazer uma forte repressão à nível nacional, prendendo centenas de militantes e simpatizantes. Com essa ação foram mortos Luiz Fogaça Balboni, e o próprio Marighela e ocorreu o primeiro desaparecimento forçado, o de Virgílio Gomes da Silva, o Jonas. Marighela foi morto em um cerco montado pelo Delegado Sérgio Fleury, no dia 4 de novembro de 1969, em São Paulo. Joaquim Câmara Ferreira, jornalista e ex-membro do PCB desde a década de quarenta dirigiu a ALN a partir daí, até sua morte em 23 de outubro de 1970, delatado por José Tavares da Silva, o "Severino", que como Cabo Anselmo, havia passado para o lado do inimigo após ser preso. A maior parte de seus militantes de linha de frente foi morta até 1974, depois disso apenas sobreviveu ao cerco montado pela repressão. Também da dissolução de alguns membros do PCB surgiu a Molipo, Movimento de Libertação Popular, que se originou de uma dissidência da ALN em 1971, composta por militantes que foram fazer um treinamento de guerrilha em Cuba, ganhou adesões de outros integrantes de diversas organizações em Cuba e no Brasil.
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